El CRAI Biblioteca de Lletres, en les seves quatre seccions actuals, ofereix els fons bibliogràfics de suport als programes docents i de recerca dels ensenyaments impartits a la Facultat de Filologia: estudis anglesos, estudis àrabs i hebreus, literaris, comunicació i indústries culturals, filologia catalana, filologia clàssica, filologia hispànica, lingüística i llengües i literatures modernes.

També és una biblioteca especialitzada, perquè conté els fons posteriors a 1820 de l'antiga Biblioteca Provincial i Universitària, i gestiona aquest gran fons enciclopèdic que és bàsic per a la història de la mateixa Universitat i de la ciutat de Barcelona.